从1900年单枪匹马去北京意图刺杀慈禧后，陶成章逐渐从一个具有爱国意识的行刺者，成为革命团体光复会领袖、民族革命巨擘。1912年《上海民立报》就曾这样评价他，“会稽陶焕卿先生成章，尽瘁革命事业，历有年所。此次浙省光复，功绩在人耳目。最近浙汤督改任交通总长，浙督颇有与公者，而公推让不退，其谦德尤可钦佩。”

　　过家门不入

　　1904年1月，在日本已经有了发动反清武装起义思想的陶成章回到中国——要想武装起义必须得先有军队，于是浙江的会党成了陶成章关注的力量。

　　浙江会党大多数从以反清复明为宗旨建立的秘密团体天地会演变而来，当时有影响的会党有二十多个，其中金华的龙华会、嵊县的平阳党、丽水的双龙会、宁海的伏虎会等与之后的革命党都有一定联系，而这些都得归功于陶成章“在浙江联络会党”的功劳。

　　1904年2月13日，恰逢农历十二月廿八，陶成章与魏兰从上海抵达杭州。由于陶成章从日本回国后从未回过老家陶堰，杭州又离绍兴近在咫尺，所以魏兰就劝陶成章回家一趟，以解思乡之情。

　　“情字难却，回到故乡，一见父母妻儿，亲情难于割舍，恐怕一时出不来”，陶成章说，古有大禹治水三过家门而不入的佳话，他虽不能和大禹比，但也不能因为儿女私情误了革命大业。

　　随后，陶成章便和好友魏兰前往浙西山区联络会党，接着两人兵分两路，魏兰回云和联络，陶成章则“脚穿草鞋，腰系草绳，遍访桐庐、分水各村落，拜会会党成员”，“每日步行一百一十里，不辞劳苦”。谢一彪、陶侃在《陶成章传》中如是记载。

　　这一年内，陶成章三次深入浙江各地，联络会党，准备起义。

　　喝菜汤的“焕强盗”

　　1903年前，中国只有兴中会一个资产阶级革命团体。1904年，光复会成立。

　　光复会成立前，陶成章前往嘉兴，联合龚宝铨等有志之士，准备将江苏、浙江和安徽的革命人士联合起来。商议后，龚宝铨回到上海秘密成立了一个暗杀团，准备暗杀两三个清朝大员，大乱其阵脚，但由于暗杀团人员太少，力量单薄，无法下手。龚宝铨遂与陶成章商量扩大暗杀团，在此基础上组织一个革命团体。陶成章与正组织爱国女校师生研制毒药和炸药的蔡元培商议，光复会终在上海成立。

　　为了扩大组织，陶成章又将注意力集中在江苏、浙江、安徽、福建、江西五省的会党发展上。

　　这期间鲁迅也成了首批应邀入会成员，众人往来密切，有时候谈得迟了，就在鲁迅那里吃饭。周芾棠的《陶冶公忆鲁迅与“中越管”的一段史实》中记载了当时 情形：“菜肴很是简单，一碗豆腐，一碗豆瓣酱汤，陶成章只热心讲长江下游会党起义斗争……于饭菜尤其不讲究，哪怕给他一碗臭盐菜汤，他也当作肉丝粉条汤一样喝下去。”由于陶成章体格健壮，肤色黝黑，目光炯炯有神，生活俭朴，性格豪爽，讲义气，重信用，颇有水泊梁山鲁智深的气质，章太炎就戏呼其为“焕强盗（陶成章字焕卿）”。鲁迅亦非常钦佩，称之为“革命的真正实行家”。

　　雄震东南

　　光复会成立后，绍兴成为培养革命骨干的基地。

　　这时革命家徐锡麟已从上海购入枪支弹药，并挑选了20名会党青年准备抢劫钱庄以资革命，当他们正准备于“月黑杀人夜，风高放火天”出外实行路劫时，陶成章来了，他竭力反对，认为一旦计划实施，必然引起社会巨大反响，不但暴露自己，还抹黑光复会，得不偿失。

　　陶成章在1904年曾筹备过武装起义。当时黄兴谋划在长沙举事，陶成章与蔡元培计划在上海响应，准备袭取金华、衢州等地。然后率兵入皖，一路进攻南京，一路进攻江西。为此，陶成章与魏兰等在杭州、嘉兴等地积极作了布置，但长沙起义失事，因为没有呼应，浙江起义计划也只有放弃。

　　之后，徐锡麟、陶成章便创办了大通学堂，大力招收军事人才来组织革命军队，展开武装斗争。但陶成章认为学校毕竟只是培养人才之地，不能招兵买马，“不入虎穴，焉得虎子。”陶成章说，“最好的办法莫过于捐官去日本学习军事，以便将来回国后可以做军官掌握兵权，实行革命。”不过由于各方刁难和清政府的警惕，除了徐锡麟打入安徽官场外，陶成章等计划均化为泡影。

　　1907年，徐锡麟发动安庆起义刺杀了安徽巡抚恩铭，被俘后被残暴的清吏剖腹挖心，就义于安徽巡署抚辕门外。不久秋瑾也被捕就义，先后得到两位革命好友牺牲的噩耗后，陶成章伤心裂肺，悲痛欲绝，遂伏案挥毫，满怀深情地撰写了《徐锡麟传》和《秋瑾传》，记录下革命同仁们短暂而悲壮的一生，刊登在报纸上引起巨大反响。

　　1911年，黄花岗起义失败，但光复会并没有气馁，陶成章和骨干分子回到上海，做出了光复东南的重大决策。革命党人士很快在上海组建了“锐进学社”，11月4日凌晨，随着最后一个堡垒被攻破，上海胜利光复。

　　几乎同一时刻，杭州的战斗也结束了，其时陶成章正在南洋等地发动华侨筹集款项，支援革命，但依旧被众人赞为“号召旧部，浙江光复，公之力也”。

　　光复会一鼓作气，很快将下一个目标定在了南京。陶成章号召光复会员组建光复义勇军攻打，后世有史料记载：“金陵之役，公（陶成章）集团体往住，颇有功”。此役，陶成章冒着弹雨，亲历前线，奋勇上阵，“金陵之役，厥功尤伟”。1911年11月28日的《民立报》为此还作了专门报道。

　　革命党人攻克南京的意义非比寻常，如果说武昌起义打响辛亥革命第一枪，攻克南京则奠定了中华民国临时政府成立的基石。光复南京瓦解了清王朝在东南地区的统治，为革命提供了一个大本营，使中华民国得以早日成立，而其中，陶成章居功至伟。